酶催化作为一种绿色高效的合成手段,在生物有机化学与生物技术领域占据核心地位。过去数十年间,研究者通过定向进化、酶固定化及化学修饰等策略持续优化酶的性能与稳定性,然而这些方法普遍存在筛选周期冗长或修饰流程复杂等局限性。因此,开发简便高效的酶活化与稳定化新方法具有重要科学价值。本研究以工业应用最广泛的脂肪酶为模型,创新性地提出通过向酶促反应体系中直接引入自适应动态键聚合物实现酶活化的新策略,并通过分子动力学模拟深入解析了其作用机制。(1)通过系统筛选两亲性动态聚合物,成功构建粒径分布为150-600 nm的脂肪酶包载型纳米催化复合体系;(2)该纳米复合物显著增强脂肪酶的催化活性,40 °C下的催化效能提高约3倍;(3)大幅提升脂肪酶的高温稳定性,60 °C下的催化活性提升10倍;(3)该纳米复合物还能恢复热失活脂肪酶的催化活性,复性效率为不添加聚合物时的5.8倍;(4)利用分子动力学模拟进行聚合物和酶的相互作用机理研究,表明动态键聚合物的存在促使脂肪酶发生构象变化,导致其活性中心暴露时间延长,提高了底物的可及性。
动态键聚合物是一类通过可逆共价键连接的自适应性材料,其拓扑结构可随环境刺激发生动态重构。本工作首次揭示:动态聚合物与脂肪酶的相互作用可通过构建高度适配的"酶-动态框架"体系,使脂肪酶在分子层面上自主诱导动态键聚合物进行最优拓扑重构,从而实现其功能稳定性与催化活性的增强。该发现为动态材料-生物大分子相互作用研究开辟了新维度,不仅简化了酶处理过程,还在食品/油脂、制药、造纸/皮革以及化妆品等行业中具有广泛的应用潜力。